トリウムの成長と特性評価

Scientific Reports volume 13、記事番号: 3897 (2023) この記事を引用

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メトリクスの詳細

私たちは、VUV レーザーでアクセス可能な第一核励起状態の研究のために \(^{232}\)Th:CaF\(_2\) および \(^{229}\)Th:CaF\(_2\) 単結晶を成長させました。 \(^{229}\)Th の固体核時計を構築することを目的としています。 \(^{229}\)Th の極度の希少性 (および放射能) にもかかわらず、高いドーピング濃度を達成するために、確立された商業的または科学的な成長プロセスと比較して結晶体積を 100 分の 1 に縮小しました。 共沈したCaF\(_2\):ThF\(_4\):PbF\(_2\)粉末を順番に充填した2mmのドリルポケットを備えた直径3.2mmの種単結晶に垂直勾配凍結法を使用します。単結晶を成長させます。 \(4\cdot 10^{19}\) cm\(^{-3}\) の濃度は、良好な (> 10%) VUV 透過率を備えた \(^{232}\)Th で実現されました。 ただし、\(^{229}\)Th の固有放射能は、成長中の放射線誘起解離と固化後の放射線損傷を引き起こします。 どちらも VUV 透過率の低下につながり、現在 \(^{229}\)Th 濃度は \(<5\times 10^{17}\) cm\(^{-3}\) に制限されています。

放射性同位体トリウム 229 は、最初の励起状態の寿命が長く、核励起状態の一般的な keV ～ MeV の範囲ではなく、数電子ボルト (eV) という例外的にエネルギーが低いという独特の核構造を持っています1。 この異性体状態 (\(^{229m}\)Th) の放射寿命は、裸の原子核の場合 1000 s2 を超えると予想されます。 電子殻遷移の範囲ではエネルギーが低いため、原子核とその化学的環境との間の相互作用が予想されます3、4、5、6、7。 原子核とその周囲の化学物質との相互作用を研究することは、ユニークな研究の機会をもたらします。 \(^{229}\)Th 異性体は、多くの応用アイデアを惹きつけてきました8。そのほとんどは核レーザー分光法に基づいています。 私たちの主な関心は、ドーパントとして \(^{229}\)Th を含む真空紫外 (VUV) 透明単結晶の光学核分光法を実行することです。

この核異性体状態のエネルギーは、最近 2 つの独立した方法によって間接的に測定され、\(8.15\pm 0.45\) eV (平均) となりました。 これは \(152\pm 8\) nm の波長に相当し、VUV 範囲にあるため空気に吸収されます。 異性体エネルギーの測定は、それぞれ内部変換 (IC) 経路と核からのガンマ線放射減衰経路に依存しました。 IC は一般的な核崩壊プロセスであり、励起された原子核のエネルギーが殻電子に伝達され、崩壊エネルギーが結合エネルギーを超えると殻電子が放出されます。 IC 減衰チャネルは、放射減衰と比べて寿命が大幅に異なる場合があります。 \(7(1)\,\upmu\)s の IC 寿命は、金属表面の中性 \(^{229m}\)Th について測定されました12。

\(^{229}\)Th 系の多くの可能性を活用するには、内部変換やその他の非放射減衰チャネルを抑制する必要があります。 固体状態のアプローチでは、\(^{229}\)Th ドープ結晶材料のバンドギャップが異性体励起エネルギーを超える必要があります。 ヘーレンら。 どの大きなバンドギャップ材料が適しているかを分類し、フッ化物結晶の関連性を指摘しています13。 商業的に成長させた \(^{232}\)Th 含有結晶の励起と蛍光は 14 (Th:NaYF、Th:YLF、Th:LiCAF、Na\(_2\)ThF\(_6\)、Th: LiSAF) を使用して、VUV 照射によって引き起こされるバックグラウンドと光透過性を調査します。

私たちの研究室でのアプローチは、11.8 eV の直接バンドギャップを持つ CaF\(_2\) 結晶を使用することです15。 ただし、この材料のカットオフは、11.2 eV 16 での広い間接励起子の束縛状態によって支配されており、9.8 eV を超えるエネルギーまたは 126 nm 未満の波長を持つ光子の VUV 透過率が低下します。 これらの励起子状態は、8.15 eV の異性体エネルギーよりもエネルギーが高いため、非放射性の脱励起を防止する必要があります。